鲁重生&修伟：含铀含水层中溶解性有机物特征及中性原地浸出过程中的潜在分子转化【JGR-Biogeosciences, 2024】

发布时间：2024-03-15     作者：    阅读：80次

 有机物是含水层关键生物地球化学过程的重要驱动力，与铀成矿紧密相关。富含有机物砂岩型铀矿在CO₂+O₂原位浸出（ISL）过程的氧化性溶解可释放有机物，其是关键的耗氧物质，影响U的CO₂+O₂原位浸出（ISL）效率。然而，铀矿CO₂+O₂原位浸出过程中DOM的动态演化和分子转化认识不足。另外，抽注循环较大的水动力条件使DOM的动态演化更为复杂。因此，确定ISL过程中水动力驱动和注氧如何控制DOM的演化和分子转化是CO₂+O₂原位地浸采铀亟待解决的关键科学问题。

 针对上述问题，在我院修伟副研究员和水资源与环境学院郭华明教授指导下，我校鲁重生博士联合中核第四研究设计工程有限公司，在松辽盆地钱家店铀矿区选择典型开采单元展开研究，通过野外样品采集（包含岩石样品（Rock）、观测井（GC）和不同开采时间生产井（M2：开采4年；M1：开采5年）的地下水样品）（图1）、室内测试以及数据分析等，探究了含矿含水层有机质的组成及分子特征，以及ISL采铀对含矿含水层中DOM分子组成演化的影响，并探究了其潜在的分子转化。揭示了参与铀成矿的分子特征、控制DOM演化的关键过程，以及DOM的分子转化路径。研究取得的创新性认识如下：

 （1）O₂的注入将还原环境转变为氧化环境，促进了U、DOC和NH₄⁺的氧化（图2），且微生物源酪氨酸组分被逐渐消耗（图3）。

 （2）岩石中水溶态有机质（WSOM）主要以微生物源酪氨酸组分为主，FI值较高（图3），其分子组成主要以CHOS、脂肪族物质（Aliphatic）和低氧高不饱和物质（HUSLO）和高丰度的活性有机分子（BOM）为主（图4），揭示了铀成矿的微生物活动特征，且Aliphatic和HUSLO起到主控作用。

 （3）基于有机质的分子组成变化识别了地浸过程中岩石中WSOM的释放和DOM的氧化共同控制着DOM的分子组成，并通过有机碳同位素组成（图2f），量化出两者的贡献分别在24.5%-57.4%和39.1%-65.7%之间。

 （4）DOM的饱和度和氧化态随着铀矿开采而增加，且N和S相关的有机物潜在分子转化反应是介导DOM氧化降解过程中的DOM组成演化的关键过程（图5）。

 该研究从有机质分子层面揭示了微生物参与铀成矿的潜在过程，并阐明了含铀含水层DOM在ISL期间的演化特征和分子转化（图6），为将来探究DOM动态变化下微生物活性对铀浸出的贡献奠定了坚实的基础。

 图1 研究区及采样点位置图

 图2 主要化学指标随开采时间的变化

 图3 有机质荧光指标及物质组成随开采时间的变化

 图4 有机质分子组成演化特征

 图5 CO₂ + O₂原位浸出过程中有机质分子的潜在转化

图6 含铀含水层DOM的动态演化及控制过程示意图

 该研究得到了国家自然科学基金委项目（42130509&42072273），111项目（B20010）和中央高校基本科研业务费专项资金（2652021060）的支持。上述研究成果发表在国际地球物理学权威期刊《Journal of Geophysical Research: Biogeosciences》上：Lu, C. S., Xiu, W^*. (通讯作者), Yang, B., Lian, G. X., Zhang, T. J., Bi, E. P., & Guo, H. M^*(通讯作者). 2024. Characteristics of dissolved organic matter in uranium hosting aquifers and potential molecular transformation during neutral in situ leaching. Journal of Geophysical Research: Biogeosciences, 129, e2023JG007851. [IF 2023=3.7]

 全文链接：https://doi.org/10.1029/2023JG007851